【论文信息】
Enhanced degradation of few-layer black phosphorus by fulvic acid: Processes and mechanisms
期刊: Water Research IF 13.4
DOI: https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.120014
【背景概述】
黑磷纳】米片是一种与石墨烯相似的具有类似层状结构的二维纳米材料。由于其具有优秀的导电特性与可调控的能带结构，黑磷○纳米片已被广泛应用于电池储能、癌症治疗、电催化和光催化固氮←等领域。但是，由于第五主族的【磷原子上存在孤对电子，导致黑磷纳米片很容易被氧化，尤其当黑磷纳米片被排放到水中时，该材料很容易被水中所溶解的氧气分解，形成磷氧阴离子，如果大量的黑磷纳米片被□排放到自然水体中，其分解物质将会给水生生物带来氧化应激和发育毒性，严重制约了黑磷的〗应用。此外，磷氧阴离子还会刺激小球藻︻的过量繁殖，导致水体的过营养化。之前关于黑磷纳米片在水中氧化分解的研究，主要集中在氧气含量，PH值对黑磷纳米片氧化分解速度的影响，对于黑磷纳米片与自然水体中广泛存在的黄腐酸之∮间的作用尚未充分研究。
近日，中国地质大学何伟教授课题组与→德国达姆施塔特工业大学强强联合，对不同黄腐酸浓度条件下的黑磷纳米片的分解进行了系统性研究。在研究中，通过利用便携式原子力显微镜(AFM)对黑磷纳米片和黄腐酸的二维、三◣维形貌进行了系统的微观表征。根据相关AFM表征结果，提☆出了在黄腐酸的参与下，黑磷纳米片的分解机理。相关研究成果●已发表在水科学高水平期刊《Water Research》上。
【图文导读】
图1. 在氧化-光照条件※下，黑磷纳米片在不同浓度的黄腐酸（0,2.5,5 mgC/L）中的降解动力学过程，（a）总磷-氧阴离子（Δ[O-P]）,（b）次磷酸盐（H2PO2-），（c）亚磷酸盐（HPO32-），和（d）磷酸盐（PO43-）。
图2. 在氧化-光照条件下，黑磷纳米片在不同浓度的黄腐酸中降解前（a,b和c）和降解后（d,e和f）的透♂射电镜表征。黄腐酸在图中用红色圆圈圈出。
图3. 在原液中的黑磷纳米↘片微观表征。（a）用nGauge对样♂品进行AFM三维形貌表征，（b）透射电镜表征，（c）nGauge对样品的AFM二维表征结果，（d）nGauge AFM对（c）中划线部分，黑磷样品的高度测量数据，和（e）经AFM测量样品》厚度的直方图统计图。
图4. 在原液中的Ψ 黄腐酸微观表征。（a）用nGauge对样品进行AFM三维形貌表征，（b）透射电镜表征，（c）nGauge对样品的AFM二维表征结果，（d）nGauge AFM对（c）中划线部分，黄腐酸的高度↑测量数据，和（e）经AFM测量样品★高度的直方图统计图。
图5. nGauge AFM表征黑磷↘纳米片在降解前（a）和在氧化-光照条件下降解43天后的形貌结果。（（b）黄腐酸浓度0 mgC/L，（C）2.5 mgC/L，和（d）5 mgC/L）
图6. 在降解反应『前和反应后黑磷纳米片的XPS光谱中C1s峰（a）和P2p峰（b）的表㊣征结果〓。
图7. 黄腐酸存在或不存在的条件下，黑磷纳米片的降解机制。本研究中是按照（3）的路径对黑磷纳米片进行降解。
【结论】
何伟教授课题々组利用便携式原子力显微镜(AFM)，大量测量黑鳞纳米片和黄腐酸在反应过程中二维和三维形貌的表面←变化，同时借助XPS等其他技术手段，研究了黑鳞纳米颗粒在不同浓度黄腐酸条件下的分解过程与机理。实验结『果表明，黄腐酸的存在，在无氧和有氧条件下均可加快黑鳞纳米片■在水中的分解，在光照条件下可以产生更多的次磷酸盐，在无光的条件下主要提高磷酸盐的产生。
本文中研究人员使用的便携式原子力显微镜(AFM)是加拿大ICSPI公司设计和研发的，其基于特有的芯片ㄨ式自感应探针技术，摆脱︽了传统AFM对激光的依赖，给AFM带来了革命性的变∮化！同时，设备具有∞小巧、灵活、方便携带、操作简单、扫描速度快、可扫描大尺寸样品、无需后续维护、无需减震超级稳定等①优点，非常适合科研研究、高等教育、工业检测等领域的客户，尤其对于需要在户外和非实验□ 室获得原子力显微镜(AFM)表征的用户来说，是一款不可或缺的设备！
ICSPI公司便携式原子力显微镜(AFM)，左）Redux AFM; 右）nGauge
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